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論文

High energy heavy ion induced structural disorder in Li$$_{2}$$TiO$$_{3}$$

中沢 哲也; 内藤 明*; 有賀 武夫; Grismanovs, V.*; 知見 康弘; 岩瀬 彰宏*; 實川 資朗

Journal of Nuclear Materials, 367-370(2), p.1398 - 1403, 2007/08

https://doi.org/10.1016/j.jnucmat.2007.04.003
 被引用回数：43 パーセンタイル：92.87(Materials Science, Multidisciplinary)

高エネルギーXeイオンを照射したLi$$_{2}$$TiO$$_{3}$$の構造変化をラマン分光法を用いて調べた。Li$$_{2}$$TiO$$_{3}$$のラマン信号強度が照射により減少した。ラマン信号強度の減少は構造単位(TiO$$_{6}$$, LiO$$_{6}$$, LiO$$_{4}$$)におけるTiやLi周辺の酸素原子の配置に関する秩序の消失、すなわち無秩序化に起因している。このような構造単位の無秩序化は照射量や電子的エネルギー付与量より電子的阻止能と密接に関連していることが示された。

論文

Disordering in Li$$_{2}$$TiO$$_{3}$$ irradiated with high energy ions

中沢 哲也; Grismanovs, V.*; 八巻 大樹; 片野 吉男*; 有賀 武夫

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 206, p.166 - 170, 2003/05

https://doi.org/10.1016/S0168-583X(03)00712-2
 被引用回数：33 パーセンタイル：88.19(Instruments & Instrumentation)

高エネルギー酸素イオン照射したLi$$_{2}$$TiO$$_{3}$$の結晶構造及び化学状態等の変化をラマン分,X線回折及び走査型電子顕微鏡(SEM)で調べた。ラマン分光分析からは化学構造の際だった変化は観察されなかった。一方、X線回折からは1.2E+19 ions/m$$^{2}$$までの照射で(002)の回折ピークの減少が他のピークと比較して著しいことが観察された。この結果はLi原子とTi原子の部分的なミキシングが照射によって引き起こされていることを示している。このような照射によるミキシングに起因した無秩序化への移行が表面層での粒構造の消失としてSEMによっても観察された。

論文

Ab initio study on isotope exchange reactions of H$$_{2}$$ with surface hydroxyl groups in lithium silicates

中沢 哲也; 横山 啓一; Grismanovs, V.*; 片野 吉男*; 實川 資朗

Journal of Nuclear Materials, 307-311(Part2), p.1436 - 1440, 2002/12

https://doi.org/10.1016/S0022-3115(02)01283-7
 被引用回数：1 パーセンタイル：10.15(Materials Science, Multidisciplinary)

本研究ではリチウムシリケイトからのトリチウム放出に関する基礎的な知見を得るために非経験的分子軌道計算を用いてリチウムシリケイトとAl添加リチウムシリケイトの表面水酸基とH$$_{2}$$の同位体交換反応について調べた。計算はGaussian98を用いてHF/3-21G, HF/6-31G**, MP2/6-31G**の理論レベルで行った。H$$_{3}$$SiOHをシリケイトガラスにおける表面水酸基のモデルとして、H$$_{3}$$Si(OH)Al(H)$$_{2}$$OSiH$$_{3}$$ はAlを含んでいるシリカガラスの表面水酸基のモデルとして選んだ。各クラスターとH2の交換反応に対して計算されたHF/6-31G**活性化エネルギーはそれぞれ88.1と42.7kcal/molである。活性化エネルギーのこのような減少はAl原子の相互作用に起因した表面水酸基の電荷の変化と関連している。各原子の電荷をMulliken population解析によって求めた。その結果、表面水素原子のイオン性が表面水酸基に対するAl原子の直接の相互作用によって増加していた。他の理論レベルにおいても同様の結果が得られた。得られた計算結果はAl原子の相互作用によってリチウムシリケイトの表面水酸基とH$$_{2}$$の交換反応がより低い温度で行われることを示唆している。

論文

Ab initio study on the mechanism of hydrogen release from the silicate surface in the presence of water molecule

中沢 哲也; 横山 啓一; Grismanovs, V.*; 片野 吉男*; 實川 資朗

Journal of Nuclear Materials, 302(2-3), p.165 - 174, 2002/04

https://doi.org/10.1016/S0022-3115(02)00779-1
 被引用回数：3 パーセンタイル：23.41(Materials Science, Multidisciplinary)

本論文では、リチウムシリケイト表面に水酸基の形で存在するトリチウムの放出過程を理解するため、シリカ表面に孤立して存在する水酸基(-OH)と水分子の相互作用と水素放出反応過程について非経験的分子軌道計算により調べた。表面水酸基からの水素放出反応として表面水酸基と水分子の間で起る水素交換反応と水酸基交換反応について検討を行った。その結果、水素放出はシリカ表面水酸基のSi-O結合の切断による水酸基交換反応で起ることが分かった。この水酸基交換反応はプロトン供与体として働く水分子と表面水酸基の複合体において進行する。したがって、シリカ表面からのトリチウム放出は水分子と表面水酸基の間における水素交換反応ではなく、それらの間での水酸基交換反応で進行するものと考えられる。また、この反応の反応エネルギー障壁は24.4kcal/molと計算された。

論文

An ab initio study on formation and desorption reactions of H$$_{2}$$O molecules from surface hydroxyl groups in silicates

中沢 哲也; 横山 啓一; Grismanovs, V.*; 片野 吉男*

Journal of Nuclear Materials, 297(1), p.69 - 76, 2001/07

https://doi.org/10.1016/S0022-3115(01)00584-0
 被引用回数：9 パーセンタイル：56.08(Materials Science, Multidisciplinary)

本研究ではシリカ,シリケイト化合物などの1対の表面水酸基がH$$_{2}$$O分子を生成して脱離する反応プロセスについて基礎的な知見を得るために非経験的分子軌道計算を用いて調べた。特に、表面水酸基に対するAl原子の直接の相互作用がこの反応に及ぼす影響に関して検討を行った。計算はGaussian98を用いてHF/6-31G**, MP2/6-31G**の理論レベルで行った。表面水酸基におけるH$$_{2}$$O分子の生成・脱離反応経路に関するエネルギープロフィールを計算により求めた。その結果、表面水酸基に対するAl(OH)$$_{3}$$ユニットの相互作用によってH$$_{2}$$O分子の生成や脱離に必要な活性化エネルギーは低下することがわかった。この活性化エネルギーの低下はAl(OH)$$_{3}$$ユニットの表面水酸基への相互作用による構造変数と電荷分布の変化と密接に関係している。

論文

Study of ion-induced damage in Li$$_{2}$$TiO$$_{3}$$ ceramics

中沢 哲也; Grismanovs, V.*; 八巻 大樹; 片野 吉男*; 有賀 武夫; 岩本 昭

Proceedings of 2000 International Conference on Ion Implantation Technology (IIT 2000), p.753 - 756, 2000/00

本論文は高エネルギーイオンに曝されたリチウムタイタネイトセラミックス(Li$$_{2}$$TiO$$_{3}$$)の照射効果に関する研究を扱っている。Li$$_{2}$$TiO$$_{3}$$セラミックスは核融合炉の固体増殖材料の候補材料である。Li$$_{2}$$TiO$$_{3}$$における照射欠陥や微細構造の損傷に関する研究はその材料の照射下における性能を評価するのに非常に重要なものである。Li$$_{2}$$TiO$$_{3}$$セラミックスに対してさまざまな温度(343-873K)でトリプルイオン照射(0.25MeV H$$^{+}$$,0.6MeV He$$^{+}$$,2.4MeV O$$^{2+}$$)を行った。それぞれのイオンは1.0$$times$$10$$^{21}$$ion/m$$^{2}$$まで照射した。照射したイオンのエネルギーはともに約2.3$$mu$$m付近にピークを持つように決めた。さらに、Li$$_{2}$$TiO$$_{3}$$は高エネルギー酸素イオン(30-120MeV)で2.0$$times$$10$$^{20}$$ion/m$$^{2}$$まで照射した。ラマン分光装置、FT-IR分光装置、走査電子顕微鏡(SEM)とX線解析装置を用いて照射したサンプルを調べた。照射試料の回復挙動を調べるためArガス雰囲気中さまざまな温度で照射サンプルをアニールした。トリプルイオン照射したLi$$_{2}$$TiO$$_{3}$$表面にTiO$$_{2}$$のアナターゼ層が形成されたことがラマン分光分析とX線回折分析で明らかになった。603Kと873Kで照射した試料のラマンスペクトルはアナターゼTiO$$_{2}$$のスペクトルとほとんど一致した。しかしながら、343Kで照射した試料のラマンスペクトルはLi$$_{2}$$TiO$$_{3}$$のラマンスペクトルとアナターゼTiO$$_{2}$$のラマンスペクトルを重ね合わせたものである。このことから、照射温度が高いほどアナターゼ層の形成が効果的であることがわかる。この傾向はX線回折パターンからも同様に言える。照射した試料の熱処理は照射によって導入された構造欠陥の熱による回復が約1050Kで始まることを示した。したがって、トリプル照射によって導入された構造欠陥は熱に強いことがわかった。

論文

Helium release from neutron-irradiated Li$$_{2}$$O sintered pellets

谷藤 隆昭; 八巻 大樹; 野田 健治

Fusion Engineering and Design, 39-40, p.723 - 729, 1998/00

https://doi.org/10.1016/S0920-3796(98)00237-3

原子炉照射後のLi$$_{2}$$O焼結体から核変換Heガス放出挙動の相対密度依存性及び中性子照射量依存性について調べた。2K/minの等速昇温加熱によるHe放出温度は、(1)850~1050K,(2)900~1150K,(3)~1300K,(4)~1350Kであり、4つの放出ステージが観察された。相対密度が85%及び88%T.D.焼結体からの放出ピークでは(1)(2)ステージのほかに(3)及び(4)ステージが顕著となる。一方71%T.D.及び80%T.D.焼結体ではおもに(1)及び(2)ステージが観察された。また2$$times$$10$$^{17}$$n/cm$$^{2}$$から2$$times$$10$$^{19}$$n/cm$$^{2}$$の熱中性子照射量依存性では,(1),(2)ステージは照射量の増大とともに約150KHe放出ピークは高温側に移行するが、(3)(4)ステージの放出ピークはあまり変動しなかった。さらにHe放出ピーク温度の昇温速度依存性を調べ各放出ステージの律速過程について解析を行った。

論文

Ab initio MO study on hydrogen release from surface of lithium silicate

中沢 哲也; 横山 啓一; 野田 健治

Journal of Nuclear Materials, 258-263, p.571 - 575, 1998/00

https://doi.org/10.1016/S0022-3115(98)00426-7
 被引用回数：14 パーセンタイル：73.06(Materials Science, Multidisciplinary)

リチウムシリケイト及びAl添加リチウムシリケイトは核融合炉用固体増殖材の候補材料である。本研究では、これら材料表面に存在する水素原子の化学的性質を非経験的分子軌道計算により調べた。その結果、表面水素のイオン性がAl原子の表面酸素への相互作用によって強まる。その一方で、非架橋酸素に配位するLiイオンによってそのイオン性は弱まることが示された。また、表面酸素に対する表面水素の親和力は表面水素のイオン性の増加とともに低下することが示された。

論文

Tritium release behavior from neutron-irradiated Li$$_{2}$$TiO$$_{3}$$ single crystal

谷藤 隆昭; 八巻 大樹; 那須 昭一*; 野田 健治

Journal of Nuclear Materials, 258-263, p.543 - 548, 1998/00

https://doi.org/10.1016/S0022-3115(98)00103-2
 被引用回数：51 パーセンタイル：95.41(Materials Science, Multidisciplinary)

直径1~2mmのLi$$_{2}$$TiO$$_{3}$$単結晶を試料として用いた。この試料をJRR-2原子炉にて熱中性子照射量4$$times$$10$$^{18}$$n/cm$$^{2}$$まで照射した。照射後試料を625Kから1373Kの温度範囲で等温加熱実験に用いた。放出トリチウムをアンモニアガスでスイープし比例計数管を用いて測定した。トリチウム放出挙動は等価球モデルによる拡散式に従うことが明らかになった。この結果トリチウム放出の律速過程は体積拡散であることがわかった。得られたトリチウム拡散係数D$$_{T}$$は次式で表される。D$$_{T}$$=0.100exp[-104(KJ/mol)/RT],cm$$^{2}$$/sec, 625K$$<$$実験温度$$<$$1373K.

論文

Tritium release from Li$$_{2}$$O single crystals irradiated with fast neutrons

谷藤 隆昭; O.D.Slagle*; F.D.Hobbs*; 八巻 大樹; Hollenberg, G. W.*; 野田 健治

Fusion Technology 1996, 0, p.1455 - 1458, 1997/00

核融合炉固体増殖材からのブランケット環境におけるトリチウム放出特性を評価するには、トリチウム拡散に及ぼす照射効果を知る必要がある。ここでは、トリチウム拡散挙動を調べるために最も適した単結晶試料を用い、Li$$_{2}$$Oにおけるトリチウム拡散挙動の高速中性子重照射効果を調べ、JRR-4で実施した中性子効果の結果と比較した。これにより、高速中性子照射効果とJRR-4における熱中性子照射効果との違いを明らかにした。

論文

Spectroscopic study of lithium oxide irradiated by fast neutrons

正木 信行; 野田 健治; 渡辺 斉*; R.G.Clemmer*; Hollenberg, G. W.*

Journal of Nuclear Materials, 212-215, p.908 - 911, 1994/00

https://doi.org/10.1016/0022-3115(94)90967-9
 被引用回数：21 パーセンタイル：84.25(Materials Science, Multidisciplinary)

酸化リチウム(Li$$_{2}$$O)はd-t核融合炉におけるブランケット固体トリチウム増殖材の有力な候補である。Fast Flux Test Facility(FFTF)を利用し、IEA・BEATRIX-II共同照射試験第1期照射後の一環としてLi$$_{2}$$Oの照射損傷の研究を行った。2種類のLi同位体組成($$^{6}$$Li/$$^{6}$$Li+$$^{7}$$Li)をもつLi$$_{2}$$O単結晶を約650Kにて高速中性子(0.17MeV,3.9$$times$$10$$^{26}$$n/m$$^{2}$$)により照射した。照射後、試料の電子スピン共鳴(ESR)及び光吸収スペクトルを室温で測定した。ESRでは等方的な一本のピークが観測され、そのg値は2.001であった。このESRスペクトルは照射により生成したコロイド状のLi金属によると考えられる。光吸収スペクトルについても、540nm付近に広い巾の吸収ピークが見られ、これもコロイド状Li金属によるものと考えられる。

論文

Radiation damage and irradiation effects in solid breeders

野田 健治

Journal of Nuclear Materials, 179-181, p.37 - 41, 1991/00

https://doi.org/10.1016/0022-3115(91)90011-U
 被引用回数：19 パーセンタイル：86.35(Materials Science, Multidisciplinary)

核融合炉の稼動中、固体増殖材は著しい中性子照射を受け、多量の照射欠陥が生成する。これらの欠陥は寸法変化や照射耐久性劣化を生じさせるばかりでなく、トリチウム輸送性能や構造材との両立性にも影響を与える。本発表では、有力な候補材である酸化リチウム(Li$$_{2}$$O)の照射欠陥とそのイオン電導度に及ぼす照射効果を中心に、固体増殖材の照射損傷と照射効果を概括する。酸化リチウムに熱中性子照射及び酸素又はLiイオン照射をすると、主な照射欠陥としてF$$^{+}$$中心(1個の電子を捕獲した酸素空孔)が生成し、照射量とともに増加する。さらに高照射量領域では、酸素空孔集合欠陥及びコロイド状Li金属を形成する。Li$$_{2}$$O中のLi及びトリチウムの拡散を反映すると考えられるイオン電導度は393-440kで照射とともに減少し、453-573kで増加する。このイオン電導に及ぼす照射効果や体積変化と照射欠陥との関連についても言及する予定である。

論文

Irradiation damage of solid breeder materials

野田 健治; 石井 慶信; 松井 尚之*; 大野 英雄; 平野 真一*; 渡辺 斉

Journal of Nuclear Materials, 155-157, p.568 - 571, 1988/00

https://doi.org/10.1016/0022-3115(88)90312-1
 被引用回数：14 パーセンタイル：77.97(Materials Science, Multidisciplinary)

核融合炉の固体トリチウム増殖材料である酸化リチウム及び$$gamma$$-アルミン酸リチウムの照射損傷を核融合炉ブランケット条件における照射耐久性やトリチウム回収性能を評価するための基礎データを得る目的で調べた。 酸素イオン(120MeV)照射した酸化リチウムのイオン電導度を真空照射チェンバー中で照射をくり返しながら測定した。3.5$$times$$10$$^{1}$$$$^{9}$$ions/m$$^{2}$$までの照射量では、その489Kにおける電導度は照射量とともに減少した。また、照射後等時焼鈍実験を行うと、照射によるイオン電導度の低下は500~570Kで回復した。このような照射時及び焼鈍時におけるイオン電導度の挙動が照射損傷とリチウム空孔の動き(すなわちリチウム原子の拡散)との関連で討論される。この他、光吸収法及び透過電子顕微鏡法を用いた$$gamma$$-アルミン酸リチウムの照射損傷の研究についても言及される。

報告書

セラミックス系固体増殖ブランケットからのトリチウム回収; トリチウム化学形に関連する諸問題

竹下 英文; 吉田 浩; 渡辺 斉

JAERI-M 86-062, 24 Pages, 1986/04

JAERI-M-86-062.pdf:0.72MB

セラミックス系固体増殖材中で生成し放出するトリチウムは、T$$_{2}$$O及びT$$_{2}$$の化学形であることが明らかになっている。本報では、まず増殖材を選定する上で重要なトリチウム・インベントリ-について、原研が設計研究を進めている核融合実験炉(FER)での増殖材として採用され、最近実験デ-タが充実してきているLi$$_{2}$$Oを取り上げリチウム化学形依存性をFERの設計条件に基づいて評価した。その結果、水蒸気親和性の高いLi$$_{2}$$OブランケットではT$$_{2}$$Oの吸着インベントリ-が過大となり、なんらかの対策を必要とする事が分かった。そこで、次にT$$_{2}$$Oの吸着インベントリ-を低減化する方法として水素添加スィ-プガスによるトリチウム化学形の転換に着目し、その利点及び新たに派生する問題点について検討した。また、Li$$_{2}$$Oに固有と考えられるT$$_{2}$$Oとの化学反応による水酸化リチウムの生成に伴なう問題についても考察した。

論文

The time dependence of in-situ tritium release from lithium oxide and lithium aluminate(VOM-22H experiment)

倉沢 利昌; 渡辺 斉; Hollenberg, G. W.*; 石井 慶信; 西村 昭彦; 吉田 浩; 成瀬 雄二; 相沢 雅夫; 大野 英雄; 小西 哲之

Journal of Nuclear Materials, 141-143, p.265 - 270, 1986/00

https://doi.org/10.1016/S0022-3115(86)80048-4
 被引用回数：34 パーセンタイル：93.68(Materials Science, Multidisciplinary)

固体増殖材からのトリチウム放出は照射試料の置かれた環境やトリチウム測定装置の性能によって正確に測定できるかどうかが左右される。特にLi$$_{2}$$Oの場合には前回実験のVOM-15Hの結果からもスイープガス中の水分濃度に強く影響されることがわかっている。したがってVOM-22Hでは装置の改良を行った。特にトリチウムの還元については固体電解質セルの採用により応答性をよくした特長をもつ。本実験では試料温度を変えた時のトリチウム放出の時間依存性を調べた。その結果低い温度ではトリチウム放出は拡散のみに支配されていることが明らかになった。一方、より高温で変化の早い場合には電離箱等による遅れ時間を補正してやることが必要であることがわかった。 Li$$_{2}$$OとLiAlO$$_{2}$$のトリチウム放出を比較した時、同じ大きさの結晶程度をもつ試料では約300$$^{circ}$$C低い温度でLi$$_{2}$$Oからのトリチウム放出がおこることが明らかになった。これはLi$$_{2}$$Oがトリチウム増殖材として優秀であることを明確にしている。

報告書

核融合実験炉(FER)のプラズマ周辺構造物のパルス運転に伴う非定常温度応答

湊 章男*; 東稔 達三

JAERI-M 85-203, 35 Pages, 1985/12

JAERI-M-85-203.pdf:0.97MB

トカマク型核融合実験炉に於いて、プラズマの起動/停止及びパルス運転による熱負荷の時間変化あるいは構造物内での空間変化により、プラズマの周辺に置かれる構造物(第1壁、ダイバータ/リミタ、ブランケット等)は非定常温度変化を示し、発生する熱変形あるいは熱応力は繰り返し疲労寿命等構造物の強度に影響を与える。さらに燃焼時間はブランケットに充填されている固体増殖材(Li$$_{2}$$O)の温度制御に影響を与える。ここでは、核融合実験炉(FER)の標準設計(昭和58年度)をベースとして、上述の問題を検討し、熱構造設計上の観点からFERのパルス運転シナリオを見直すために予備的に検討したものをまとめたものである。

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